Kisah Let’s Go Kaiki-gumi mengisahkan seorang tokoh utama tanpa nama yang enam kali lebih rentan terhadap fenomena gaib dibandingkan manusia pada umumnya. Suatu hari, tokoh utama tersebut bertemu dengan Mechako, seorang gadis misterius yang memimpin Kaiki-gumi, sebuah organisasi yang mengawasi perilaku hantu dan monster yang mengancam manusia, dan entah bagaimana ia terjerat untuk membantu Kaiki-gumi membangun kembali organisasinya, yang berujung pada berbagai peristiwa aneh dan kejenakaan seram.